参谋配景丁香五月花

全固态锂金属电板（ASSLBs）因其高能量密度和优异的安全性成为下一代电板的迫切发展标的。然则，锂金属算作理思负极材料，其践诺应用濒临要紧挑战，包括严重的锂枝晶孕育及轮回流程中界面斗殴不良等问题。这些问题截至了电板的离子应用着力并裁减了电板寿命，同期也带来了潜在的安全隐患。连年来，参谋者们提倡了多种战略以领路锂金属负极，其中包括引入东说念主工固态电解质界面（SEI）、优化固态电解质身分及联想多层电解质等武艺。然则，传统武艺难以同期处理枝晶扼制与界面兼容性问题。

恶果简介

基于此，马里兰大学王春生教化、浙江大学范修林参谋员等东说念主应用电镀时间原位构建高度均匀的固态电解质界面（SEI）和复合团聚物界面（CPI），已毕了超薄锂负极在固态锂金属电板中的应用，该参谋以“A Universal Design of Lithium Anode via Dynamic Stability Strategy for Practical All-solid-state Batteries”为题，发表在《Angewandte Chemie International Edition》期刊上。

王春生教化， 1996年博士毕业于浙江大学，当今为好意思国马里兰大学 R.F & F. R. Wright隆起讲座教化，马里兰大学-好意思国陆军实验室顶点电板承接参谋中心（CREB）的独创东说念主，同期任马里兰大学一方的中心主任。AquaLith Advanced Materials公司的承接独创东说念主。在Science， Nature， Nature Energy， Nature Materials， Nature Nanotechnology， Nature Chemistry， Joule等顶级期刊发表SCI论文300余篇，著作他引50000余次，H-index为124。自2018年以来为科睿唯安（Clarivate）天下高被引学者。2015年和2021年两次获取马里兰大学年度最好发明奖。2021年获取ECS Battery Division Research Award。

范修林参谋员，当今为浙江大学百东说念主筹备参谋员，博士生导师。差异于2007年和2012年在浙江大学取得本科和博士学位（导师为陈立新教化），2013-2017年在马里兰大学从事博士后参谋（配合导师为王春生教化），2017年被进步为助理参谋科学家。2019年8月归国全职加入浙江大学材料科学与工程学院。畴前10年来一直从事锂/钠离子电板电解液、固态电解质及关系界面方面的参谋，在Nature Energy， Nature Nanotech.， Chem， Joule， Nature Commun.， Science Adv.， Energy Environ. Sci.， J. Am. Chem. Soc.， Adv. Mater.， Angew. Chem.等期刊发表论文。

参谋亮点

1. 立异性界面联想：初度提倡SEI与CPI双层界面勾通的动态领路战略，有用提高界面离子导电性并扼制枝晶孕育。

2. 超薄锂负极制备：通过电镀时间构建厚度仅20 μm的锂金属负极，展现出优异的界面领路性和高临界电流密度（2.0 mA cm-2）。

3. 优异的轮回领路性：与高镍正极（NMC622）配对，电板在100次轮回后仍保合手81%以上的容量，践诺应用后劲重大。

图文导读

图1 通过动态领路战略联想eLi负极的线路图

图1展示了动态领路战略在超薄锂金属负极中的联想及作用旨趣。参谋弃取了电镀时间原位构建由富含无机盐的固态电解质界面（SEI）和复合团聚物界面（CPI）构成的双层保护层。这种双层界面联想不仅提供了高机械强度和高离子导电性，还有用扼制了锂枝晶的孕育，同期增强了锂负极与固态电解质的界面斗殴领路性。在电镀流程中，通过锂盐的规复反映酿成富含LiF和Li₃N的SEI层，而CPI层则由团聚物基质与锂盐勾通酿成，或者柔性地合适锂千里积和剥离流程中产生的体积变化。

图 2 eLi负极的表征分析

图2通过一系列表征武艺深化揭示了SEI与CPI的结构特色。傅里叶变换红外光谱（FTIR）收尾标明，SEI层的酿成流程中，LiFSI和LiNO₃的剖析生成了富含LiF、Li₃N等无机组分的界面。这些无机组分具有高机械强度和高离子导电性，或者权臣扼制锂枝晶的酿成。另一方面，X射线衍射（XRD）分析标明，CPI层的存在权臣责问了团聚物的结晶性，进一步进步了离子导电性能。

同期，通过扫描电子显微镜（SEM）和能谱分析（EDS）不雅察到，CPI层的名义平整均匀，厚度约为1 μm，其里面富含Li盐，有助于增强锂离子在界面处的传导。此外，3D原子力显微镜（AFM）领路，CPI名义的平均省略度仅为20 nm，权臣改善了锂负极与固态电解质界面的斗殴现象，从辛勤毕了低阻抗和高领路性的电化学性能。

图3 eLi负极在室温下搭配LPSC-0.5% PTFE电解质的电化学性能

图3展示了动态领路战略对锂金属负极电化学性能的权臣改善。在轮回伏安测试（CV）中，eLi负极的电化学行为发扬出高度领路性，未出现彰着的钝化餍足，标明SEI与CPI的协同作用权臣进步了界面反映的均匀性。对称电板测试中，eLi负极在高达2.0 mA cm⁻²的临界电流密度（CCD）下已毕了进步250小时的领路轮回，无任何短路迹象。

此外，通过电化学阻抗谱（EIS）不雅察到，eLi负极与多种固态电解质（如Li₆PS₅Cl、LLZTO和CPE）界面的电阻权臣责问，标明SEI与CPI的结构联想或者有用改善锂千里积/剥离的均匀性。比较之下，未经过名义改性的锂金属在低电流条目下即出现枝晶孕育和短路餍足。

图4 eLi负极材料分散与电子导电性

图4通过期辰飘动二次离子质谱（ToF-SIMS）和导电原子力显微镜（C-AFM）对eLi负极的材料分散与电子导电性进行了深化分析。ToF-SIMS收尾领路，eLi名义的CPI层富含F、N、S等元素，酿成了一种盐富集的无定形结构，厚度约为1 μm，这种结构或者有用停止锂枝晶的浸透。

此外，C-AFM收尾标明，eLi负极名义的电子导电性权臣责问，其电流信号领路在0.2-0.5 nA范围内，而未掩饰CPI的锂金属名义则发扬出较高的电子导电性（-78.7 nA）。这标明CPI层在勤快电子传导的同期，保合手了高效的锂离子传导性能。此外，通过深度剖析发现，CPI层在锂金属负极的长久轮回中说明了自愈合和枝晶扼制的迫切作用，为薄膜固态电解质在高能量密度电板中的应用提供了可靠保险。

图5 SEI和CPI的化学构成与电化学行为

图5勾通高分辨X射线光电子能谱（XPS）和表面筹划，全面揭示了SEI和CPI层的化学构成与功能特色。XPS收尾领路，CPI层中包含丰富的有机身分和未反映的锂盐，如LiNO₃和LiFSI，或者有用进步锂离子的界面迁徙率。而SEI层富含LiF、Li₃N等无机组分，具备优异的机械强度和抵触枝晶孕育的本领。

表面筹划标明，LiFSI和LiNO₃在锂名义的优先规复流程生成了领路的无机富集界面。此外，线性扫描伏安法（LSV）考证了这些添加剂的电化学活性，有助于酿成高机械强度和高离子导电性的SEI层。这些收尾共同诠释，SEI和CPI双层联想不仅在最先轮回中提供了领路的界面，还在长久轮回中有用保管了锂金属的动态领路性。

图6 全电板性能

图6弃取高镍NMC622正极搭配eLi负极及Li₆PS₅Cl固态电解质膜对全电板性能进行测试。所拼装电板在0.15 C的倍率下已毕了进步100次轮回，容量保合手率高达81%。此外，在不同倍率条目下，所拼装的ASSLB展现了优异的倍疯狂能和领路的充放电行为，容量差异保合手为165、147、118和76 mAh g⁻¹（对应倍率0.1 C至1.0 C）。比较于传统的锂金属负极，eLi负极在进步能量密度的同期，大幅责问了界面阻抗和副反映，为全固态锂金属电板的买卖化应用提供了迫切时间撑合手。

回来算计

本参谋提倡了一种基于动态领路战略的锂金属负极联想，应用电镀时间原位构建高均匀性的SEI与CPI层，已毕了锂枝晶的有用扼制和界面领路性的权臣进步。这一武艺在确保电化学性能的同期，兼具老本效益和鸿沟化制备的可行性。参谋收尾标明，与多种典型固态电解质（如硫化物、氧化物及团聚物电解质）的兼容性考究，并能在室温下发扬出优异的轮回领路性及倍疯狂能。异日，进一步优化SEI与CPI的厚度及身分分散将有助于进一步进步负极性能，同期探索更闲居的正极材料匹配有蓄意以拓展其践诺应用后劲。该武艺为高能量密度ASSLBs的买卖化应用提供了迫切的表面依据和时间支合手。

文件信息

A Universal Design of Lithium Anode via Dynamic Stability Strategy for Practical All-solid-state Batteries. Angewandte Chemie International Edition丁香五月花，